Delist.ru

Исследование деления ядер урана и плутония при низких энергиях возбуждения (20.08.2007)

Автор: Рябов Юрий Васильевич

Слева показан вакуумный нейтроновод диаметром 80 см и коллиматор из парафина и карбида бора с центральным отверстием 18 см, формирующим размеры нейтронного пучка по размерам исследуемых образцов (на первом этапе исследований).

Далее внутренний вакуумный канал детектора с плоским образцом, окруженным цилиндрическим поглотителем из лития-6 для поглощения нейтронов, рассеянных образцом. Приведена блок-схема стандартной электроники. В последующих измерениях использовались временные анализаторы на 4096 и более каналов.

радиационного захвата, включает также акты, обусловленные рассеянными нейтронами и делением, незарегистрированным в делительном канале из-за того, что ?f < 1. Таким образом, скорость счета в канале антисовпадений, после учета фонов, определялась только радиационным захватом и делением, незарегистрированным в делительном канале: ?N? = ?c?nc + w?nf, где ?nc, ?nf – число радиационных захватов и делений в образце для данного временного канала, ?c – эффективность регистрации актов радиационного захвата, w- эффективность, с которой в канале антисовпадений регистрируются акты, относящиеся к делению.

Физический смысл w понятен из выражения w = ?f?(1-?fn) + ?n(1-?f?),

где ?f? – эффективность регистрации мгновенных ?-лучей деления в радиационном канале, ?fn – эффективность регистрации мгновенных нейтронов в канале делений, ?n – эффективность регистрации мгновенных нейтронов деления в радиационном канале. Измеренные эффективности имели следующие значения:

?f = 0.386 ± 0.005, ?f? = 0.536 ± 0.012, ?fn = 0.73 ± 0.02,

?n = 0.39 ± 0.02, ?c = 0.27 ± 0.02, а w = 0.33 ± 0.02.

Сечение деления определялось из выражения:

?f(Ei)={[Nf(i)/Nв(i)]/[?N/?Nf]}*?f(Eт)(Eт/Ei)1/2, (II-1)

где Nf(i) и ?Nfт – число актов деления, зарегистрированных в i-том канале анализатора и при энергии Eт; Nв(i) и ?Nвт – число отсчетов «тонкого» борного счетчика в том же канале анализатора и при энергии Eт; ?f(Eт) – сечение деления при Eт; Ei – энергия, соответствующая i-тому каналу временного анализатора. Калибровка по тепловым сечениям, как наиболее точная, осуществлялась с использованием рецикличных нейтронов. Ход нейтронного потока измерялся батареей из 10 тонких борных счетчиков польского производства, наполненных обогащенным BF3 (87.4% B-10) при давлении 600 мм Hg. Для получения сечения радиационного захвата экспериментально измерялось отношение этого сечения к сечению деления–величина ?= ?c/?f (обозначение, принятое в реакторостроении). Выражение для ? получено из выше приведенного с теми же обозначениями

?(Еi)= N?(i)/Nf(i) ?f/?c – w/?c (II-2)

Это выражение справедливо в том случае, когда для исследуемого образца n?о<<1 (образец «тонкий») и можно пренебречь поправками на многократные взаимодействия нейтронов в образце.

Таким образом впервые были получены сечения радиационного захвата, деления и ?(Еi) в области энергий нейтронов 1 эВ – 30 кэВ для ядер-мишеней урана-235 и плутония-239. Эти сечения демонстрируют, что в области кэВ и десятков кэВ величина ?(Еn) ведет себя различно для U-235 и Pu-239, что может прямо влиять на процессы в активной зоне энергетических реакторов и в реакторах с воспроизводством топлива. Поскольку требования к точности определения парциальных сечений и ?(Еn) со стороны проектировщиков реакторов-размножителей и мощных энергетических реакторов были выше, чем достигнутые в экспериментах, то продолжалась разработка новых методик и проводились новые измерения. Это особенно важно было именно для Pu-239, потому что плутоний являлся конечным продуктом в уран-плутониевом цикле воспроизводства ядерного горючего. Поэтому дополнение ИБРа электронным инжектором (на первом этапе – микротроном, на втором – линейным электронным ускорителем) позволило проводить измерения с более высоким энергетическим разрешением до –15 нс/м. В этой серии измерений использовалась новая методика, которая заключалась в сравнении скорости счета ионизационной делительной камеры, содержащей 120 мг Pu-239, и большого жидкостного сцинтилляционного детектора, регистрирующего в зависимости от времени пролета ?-лучи из относительно «толстого» образца Pu-239, возникающие в результате радиационного захвата и (или) деления. Эффективность регистрации актов деления в камере составляла -70%.. Для регистрации ?-лучей деления и радиационного захвата использовался жидкий сцинтилляционный детектор объемом 600 л, аналогичный описанному выше, но без введенного в раствор кадмия. Число отсчетов камеры делений и жидкостного детектора в отдельном канале временного анализатора, после учета всех фонов можно представить в виде

Nf = nf0?f,

N?=nc?c+nf??f, (II-3)

Здесь nfо,nf–число делений в камере и в образце, nc–число событий радиационного захвата нейтронов в образце, ?f, ?cf, ?c –эффективности регистрации актов деления в камере и делений и радиационных захватов в образце. Из этих соотношений можно получить величину ?(Еn):

?(Еn)=АNc/Nf–B, (II-4)

где А = [m0/m]/[?f/?c], B=?cf/?c (m и m0 –количество Pu-239 в образце и камере), – константы, которые не зависят от энергии нейтронов, если предполагать, что ?c слабо чувствительна к слабым вариациям спектра ?-лучей радиационного захвата (это выполняется для большеобъемного детектора).

Таким образом, при измерениях сечений деления и радиационного захвата делящихся ядер определилось два направления исследований:

В первом - ?-кванты с высокой эффективностью регистрировались жидкостными сцинтилляционными детекторами большого объема, что существенно снижает чувствительность метода к вариациям спектра ?-квантов и возможным вариациям среднего числа мгновенных нейтронов деления. Однако следует учитывать, что все же фоны таких детекторов объемом 500-800 л высоки и могут приводить к ограничениям точности из-за существенных систематических ошибок.

Во втором, как это было показано выше, ?-кванты радиационного захвата и деления (?-канал), а также мгновенные нейтроны деления (f-канал), регистрируются малогабаритными сцинтилляционными детекторами с низкой геометрической, а значит и полной, эффективностью (~1-2%). И в этом случае, после учета всех фонов по стандартной процедуре, выражение для отношения парциальных сечений радиационного захвата и деления в приближении тонкого образца можно записать в более строгой форме:

(II-5)

здесь nf(En) - скорость счета мгновенных нейтронов деления (f-канал), n? -скорость счета ?-квантов в энергетическом интервале от Е1 до Е2 (?-канал), ?-число мгновенных нейтронов, испускаемых на акт деления, Р(?) – вероятность испускания ?-нейтронов на акт деления, ?nf-эффективность регистрации мгновенного нейтрона спектра деления в f-канале, ??с(Е)dE, ??f(Е) –число ?-квантов радиационного захвата и деления с энергией, заключенной между Е и Е+dЕ, ??f(Е), ??f(Е) – эффективности регистрации соответствующих ?-квантов в ?-канале, ??cf(Е)-эффективность регистрации актов захвата в f-канале, Еа, Ев – энергетический диапазон регистрации ?-квантов детектором нейтронов. Как и ранее, А,В,С –считаются постоянными и определяются из нормировок на хорошо изолированные резонансы с достаточно точно измеренными параметрами. При этом всегда предполагалось, что спектр и множественность ?-излучения захвата и деления некоррелированы и не зависят от квантовых характеристик нейтронных резонансов, а, следовательно, и от энергии нейтронов источника по времени пролета. Подобные допущения делались и в отношении характеристик нейтронного излучения, сопровождающего деление. Кроме того, заранее предполагалось, что число отсчетов ?-квантов и мгновенных нейтронов деления строго пропорционально числу отсчетов осколков деления, т.е. сечению деления. Это позволяло при учете вклада ?-квантов деления, как показывает опыт значительного (до 80% ), в суммарном ?-спектре заменять зависимость числа отсчетов ?-квантов деления числом отсчетов мгновенных нейтронов или осколков деления, как это следует из выражения (II-2). В дальнейших исследованиях с целью повышения точности измерений эти ограничения были сняты. Предполагалось, что на точность измерений ?f(En) и ?c(Еn) влияют индивидуальные свойства нейтронных резонансов при калибровке и групп резонансов при измерениях в областях с ограниченным энергетически разрешением. Также может проявляться зависимость от полного момента делящегося ядра, проекции полного момента на ось симметрии ядра, а также от соответствующих характеристик барьеров деления и подбарьерных флуктуаций в сечениях деления. В этом случае уже при достигнутом уровне точности измерений нет веских оснований категорически утверждать, что величины А, В и С в выражении (II-5) строго постоянны и не зависят от энергии взаимодействующего нейтрона. Тогда для дальнейшего повышения точности измерений необходимо либо развивать малочувствительные к изменениям этих величин методы, либо разрабатывать новые методы, экспериментально учитывающие такие изменения. Один из таких путей второго направления заключается в совершенствовании наиболее распространенной методики измерений ?(Еn) с помощью низкоэффективных детекторов. Так, выражение (II-5) с точностью до членов второго порядка по С (С<10-2) можно преобразовать к виду

*P(?)}Nf -скорость счета ?-квантов в

совпадениях с актами деления в тех же энергетических пределах регистрации, что и суммарного ?-спектра; к~1. Это позволило повысить точность проведенных относительных измерений до 5-10%. Следует отметить, что абсолютные измерения величины ?(En) до сих пор не предпринимались из-за принципиальных трудностей. Специалисты по расчетам ядерных реакторов ввели в рассмотрение сечения различных делящихся материалов, измеренные относительно сечения U-235, которое известно с максимально достижимой в настоящее время точностью. Попытка создать и экспериментально проверить методику относительного измерения сечения деления и радиационного захвата Pu-239 на времяпролетном спектрометре была также предпринята в ЛНФ ОИЯИ. Измерения проводились на пролетном расстоянии 500 м с энергетическим разрешением ~100 нс/м. Акты деления регистрировались одновременно ионизационными камерами, содержащими тонкие слои U-235 и Pu-239. ?-Кванты радиационного захвата и деления регистрировались цилиндрическим 6-ти секционным жидкостным сцинтилляционным детектором объемом 200л. «Толстые» образцы и камеры помещались поочередно в центре детектора на оси цилиндрической вакуумированной трубы в геометрии близкой к 4?. Экспериментальное отношение сечений деления U-235 и Pu-239 получалось из выражения

(II-6)

где Nf, Фf – скорости счета ионизационных камер, t – полное время измерений,

?f – эффективность регистрации делений, f(E) – энергетическая зависимость хода нейтронного потока, S – площадь делящегося слоя, mk – количество ядер на см2 в камере. Обозначения (9) и (5) относятся к урану и плутонию, соответственно. Отношения t5/t9, f5(E)/f9(E) –близки к 1 и с высокой точностью (<1%) определялись по интегральному счету мониторов нейтронного потока и по счету стартов временных кодировщиков. Величины S, mk и ? определялись различными методами в измерениях при изготовлении камер деления. Было получено и отношение ?(Е) для U-235 и Pu-239 из выражения

(II-7)

где ??f, ?c –эффективности регистрации ?-квантов деления и радиационного захвата жидкостным сцинтилляционным детектором, N?, Ф? -скорости счета ?-квантов и фона, m(9), m(5) – поверхностная плотность ядер в образцах, величины к2, к3 – зависят от отношения счета мониторов и стартов временных кодировщиков в измерениях с камерами и образцами, а также от фиксированной геометрии образцов и камер. Остальные обозначения такие же, как в выражении (II-6). Поверхностная плотность образцов равнялась 1.129х1021 для Pu-239 и 3.053х1021 для U-235, а слоев ионизационных камер 4.569х1019 и 4.718х1019 ядер/см2, соответственно. Величина ??f измерялась на интегральном спектре резонансных нейтронов в совпадениях жидкостного сцинтилляционного детектора с соответствующей ионизационной камерой деления и в дальнейших измерениях считалась независимой от энергии взаимодействующих нейтронов. Таким образом, все входящие в выражение (II-7) величины определялись экспериментально, кроме ?с(5)/?с(9). Отдельно величина ?с не может быть определена, но в данном методе измерений достаточно убедиться в том, что она близка 1 при выбранных условиях регистрации ?-квантов. Для этого рассматривались хорошо изолированные резонансы со значениями величины ?(Ei)в пределах 0.4-0.6, 0.8-1.0, 1.2-1.5, 1.8-2.0 и >3.0. В результате оказалось, что для каждой из этих групп отношение суммарных счетов ?-квантов в пределах резонанса, нормированное на единичную площадь, не отличается от 1 более, чем на 3-4%. Эта величина и была принята для отношения ?с(5)/?с(9) с ошибкой ±3.4%, которая и является основной систематической ошибкой для конечной экспериментальной величины ?(9)/?(5). Эти измерения позволили получить относительные величины сечений и ?(En) в области энергий нейтронов до 100 кэВ.

Оказалось возможным провести анализ среднего суммарного сечения реакции ?r с целью определения силовых функций для s и p волны. В нашем случае процедура существенно упрощается потому, что для урана и плутония в области энергий взаимодействующих нейтронов до ~50 кэВ выполняется условие Гf+Г? >> Гn , где Гf -делительная, Г?-полная радиационная и Гn – нейтронная ширины уровней составного ядра. Проводя обычное усреднение по энергии нейтронов формулы Брейта-Вигнера для изолированного уровня в области энергий, где резонансы еще не перекрываются, но уже не разрешаются нейтронным спектрометром по времени пролета и где основной вклад в суммарное сечение вносят нейтроны с орбитальными моментами l=0 и 1, получаем с учетом .

T0>+ = 2?2?2{<(Гn/D)0>+3<(Гn/D)1>}, (II-8)

где ?-длина волны нейтрона с энергией Еn, D-среднее расстояние между уровнями составного ядра с моментом J и четностью ?. Знаки <> означает усреднение по уровням, входящим в энергетический интервал ?Е. В области энергий нейтронов ниже 100 кэВ для урана и плутония по оптической модели хорошо выполняются соотношения

, (II-9)

где S0 и S1 – силовые функции нейтронов с l = 0 и 1, приведенные к 1 эВ; R-радиус ядра. Воспользовавшись разной энергетической зависимостью (Г/D)0 и (Г/D)1, можно разделить вклад этих членов в выражении (2) и найти независимые параметры S0 и S1. Методом МНК на ЭВМ БЭСМ-6 были получены следующие значения силовых функций:

Для урана-235 S0=(0.936±0.018)х10-4, S1=(2.08±0.22)х10-4

Для плутония-239 S0=(0.879±0.029)х10-4, S1=(1.99±0.48)х10-4.

Кроме того, как следует из модели Струтинского-Линна, в деформированном делящемся ядре возникают два промежуточных равновесных состояния. Это приводит к тому, что в сечении подбарьерного деления ядер монохроматическими нейтронами можно было ожидать проявления структуры, связанной с состояниями во второй потенциальной яме. Такие структуры экспериментально наблюдались в подбарьерном делении некоторых ядер. Тогда система уровней второй потенциальной ямы должна подобным же образом проявляться и при делении U-235 и Pu-239 в переходном состоянии вблизи вершины барьера, т.к. некоторые каналы могут оказаться как надбарьерными, так и подбарьерными. Чтобы попытаться обнаружить это влияние, необходимо было проанализировать сечения деления этих ядер в широкой области энергий взаимодействующих нейтронов, где эти сечения на первых взгляд ведут себя довольно гладко. Однако известный метод автокорреляционного анализа позволяет обнаруживать даже малые квазипериодические структуры. Таким образом, по современным представлением деление урана и плутония s-нейтронами происходит через ограниченное число каналов. Для плутония канал К=0 J=0+ лежит на 1.5 МэВ ниже энергии связи, а канал К=1; J=1+ незначительно превышает энергию связи. Так как деление через второй канал является подбарьерным, то в этом случае должно быть заметным влияние промежуточных состояний во второй потенциальной яме. И это влияние должно проявляться в среднем сечении деления с зависимостью, пропорциональной плотности уровней одного спинового состояния ~(2J+1). Аналогичные рассуждения применимы и к делению урана-235, где канал К=0; J=3- лежит на 0.7 МэВ ниже энергии связи, каналы К=1; J=3- и 4- незначительно выше. Сечение радиационного захвата также анализировалось этим методом, но как следует из анализа, в этом сечении не проявляется влияние промежуточных состояний, т.к. радиационные переходы происходят преимущественно в первой потенциальной яме. Эти выводы были подтверждены в работах, выполненных с использованием такого же метода анализа в Ок-Ридже, Сакле и Харуэле. Так значения W = 227 эВ для U-235 и W =312 и 460 ± 80 эВ для Pu-239, что в пределах ошибок хорошо согласуется с нашими результатами 280 эВ и 450 эВ, соответственно (Таблица I).

Механизм образования делящегося изомера при диссипации энергии, соответствующей деформации второго потенциального минимума, с очевидностью следует из модели Струтинского. В частности, именно радиационный захват медленного или теплового нейтрона мог бы привести при диссипации энергии в виде ?-квантов, равной энергии связи нейтрона в составном ядре, к образованию изомера формы.

ТАБЛИЦА I. Зависимость первого серийного корреляционного

загрузка...