Delist.ru

Терагерцовая спектроскопия материалов с электронными

Автор: Горшунов Борис Петрович

По нашим данным (Рис.3), при небольшом легировании, x(Ca)<4, энергетические щели в зарядовой и в магнитной подсистемах имеют близкие величины. При более высоких концентрациях, однако, ситуация кардинально меняется: ВЗП-щель уменьшается значительно быстрее, уже до 3 мэВ при x=9, что в 5 раз меньше спиновой щели. Наши результаты, таким образом, свидетельствуют в пользу моделей сверхпроводимости, которые рассматривают установление СП-состояния при наличии конечной щели в спектре магнитных возбуждений и при концентрациях, когда конкурирующая со сверхпроводящей ВЗП-фаза полностью подавляется.

В заключение данного параграфа формулируются основные выводы.

CuO2-цепочки в соединении Sr14-xCaxCu24O41 являются своеобразным зарядовым резервуаром, снабжающим носителями-дырками подсистему лесенок, где заряды становятся делокализованными и определяющими проводящие и сверхпроводящие свойства материала. Нами были выполнены первые детальные исследования динамических свойств зарядов, находящихся в этом резервуаре. Соответствующие результаты описаны в параграфе 4.4. Мы использовали монокристаллические образцы La3Sr3Ca8Cu24O41 и La5.2Ca8.8Cu24O41, в которых двухвалентные Ca и Sr замещались трёхвалентным La. Известно, что в получающихся соединениях все дырки располагаются на цепочках. Измерения статической проводимости показали, что при температурах T>T*(300 К её температурный ход описывается активационной зависимостью ?0(exp(-(/T). В то же время при охлаждении ниже T* система переходит в режим прыжковой проводимости с переменной длиной прыжка, и поведение проводимости следует моттовской зависимости для одномерного случая, ?0=Aexp[-(T0/T)1/2] (kBT0 - энергия активации прыжков) [25]. В рамки прыжкового характера электропереноса вписываются также и полученные данные по частотному поведению проводимости, которая может быть представлена в виде суммы двух характерных [26] вкладов: ?(?,T)=Aexp[-(T0/T)1/2]+B(T)?s (s(1). На основе полученных результатов были определены характерные параметры электронной подсистемы: длина и энергия активации прыжков, радиус локализации. Наиболее вероятной причиной разупорядочения потенциального рельефа, в котором находятся носители, представляется нерегулярное расположение ионов La и Ca, замещающих Sr, как это следует из рентгеновских экспериментов.

В заключение параграфа формулируются основные выводы.

Глава V «Терагерцовая спектроскопия высокотемпературных сверхпроводников» посвящена описанию результатов по исследованию низкоэнергетического диэлектрического отклика ВТСП-купратов. В параграфе 5.1 коротко описаны основные свойства купратов. Формулируются некоторые из результатов по физике ВТСП-систем, полученных к настоящему времени с помощью анализа спектров их электродинамического отклика: свидетельства о d-типе симметрии СП-параметра порядка, о наличии псевдощели в плотности состояний, о плазменных колебаниях куперовского конденсата.

В параграфе 5.2 представлены результаты исследований терагерцового электродинамического отклика ВТСП-купратов. Исследования были проведены вскоре после открытия ВТСП, как только оказалось возможным приготовить высококачественные образцы, пригодные для измерений на ЛОВ-спектрометре. При этом был впервые получен результат, природа которого, как оказалось, связана со спецификой сверхпроводящего состояния во всём классе ВТСП. Результат состоит в аномальном, в сравнении с БКШ-сверхпроводниками (s-типа), поведении поглощения низкочастотного (?<2?/h, 2? – СП-щель) электромагнитного излучения при переходе в СП-фазу: если в БКШ-сверхпроводнике поглощение при T

В заключении параграфа отмечается, что на терагерцовых частотах вклад от друдевского пика в диэлектрическую проницаемость описывается зависимостью ??(?)(-1/?2, совпадающей с типом дисперсии, обусловленной индуктивным откликом конденсата куперовских пар (дельта-функции на нулевой частоте в спектре проводимости). Насколько нам известно, нами впервые было обращено внимание на соизмеримость этих двух вкладов в диэлектрическую проницаемость ВТСП-купратов. В таких условиях при анализе экспериментально наблюдаемых зависимостей ??(?)(-1/?2 необходимо эти вклады разделять, в противном случае будут получаться ошибочные величины для количественных и качественных характеристик СП-состояния, что имело место в некоторых работах по инфракрасной спектроскопии купратов.

В заключение параграфа сформулированы выводы.

(a – постоянная решетки, e – заряд электрона, (=2(?; интегрирование ведется до частоты W, включающей только внутризонные электронные состояния). Таким образом, сравнивая разность спектральных весов в нормальной и в СП-фазе со спектральным весом СП-конденсата, найденным из дисперсии ??(?)(-1/?2, можно определить величину и знак изменения кинетической энергии электронов. Сложности такого анализа связаны с необходимостью точного количественного определения параметров ?(?) и ??(?), а также выбора частоты W. Как результат, соответствующие результаты сегодня характеризуются некоторой противоречивостью [33,34].

наблюдается и в других ВТСП-соединениях. В заключение параграфа обсуждаются возможные причины такого эффекта, после чего сформулированы выводы.

помощью модели, предложенной в [36], показала, что она даёт завышенные по сравнению с экспериментальными величины интенсивностей высокочастотного продольного и поперечного плазмонов. С ориентировкой на наши экспериментальные результаты, в последовавших теоретических работах [37,38] было показано, что они вполне удовлетворительно описываются при учёте конечной сжимаемости электронного газа и различных туннельных проводимостей джозефсоновских контактов.

В заключение параграфа сформулированы выводы.

Глава VI озаглавлена «Терагерцовая спектроскопия основного состояния в соединениях с тяжёлыми фермионами и с промежуточной валентностью». В начале главы представлены результаты по тяжёлым фермионам на основе урана, в которых одновременно реализуются состояния сверхпроводимости и магнитного упорядочения: UPd2Al3 (Tс=2 К, TN=14 K) и UPt3 (Tс=0.5 К, TN=5 K). Влияние на свойства таких материалов взаимодействия магнитной и зарядовой подсистем в настоящее время активно изучается, как описано в параграфе 6.1. Отмечается, что в таких соединениях сверхпроводимость и магнитный порядок не только не являются взаимоисключающими, но напротив, как сейчас считается, магнитные возбуждения служат посредниками в куперовском спаривании квазичастиц [39]. В конце параграфа сформулированы вопросы, ответы на которые предполагалось найти: а) если взаимодействие между носителями тока и магнитной подсистемой способствует возникновению сверхпроводимости, то какова роль такого взаимодействия в несверхпроводящей фазе? б) какова природа возникновения ТФ-конденсата – являются ли причиной тому исключительно корреляции электронов в f-оболочках через посредство электронов проводимости, как это предполагает стандартная схема ТФ, или определенный вклад вносится взаимодействием носителей с магнитной упорядоченной фазой?

В параграфе 6.2, описаны результаты для UPd2Al3. Они иллюстрируются спектрами, показанными на Рис.5. В согласии с данными ранее опубликованных работ, спектры ?(?) и ??(?) при высоких температурах демонстрируют типичное друдевское поведение, а при T<30 К – возникновение гибридизационной щели в спектре электронных состояний (минимум в районе 100 см-1 в спектре проводимости). Вместе с тем в магнитно-упорядоченной фазе нами были обнаружены новые особенности, а именно, минимум в спектре ?(?) около 1 см-1 и соответствующая дисперсия в спектре ??(?). Это послужило основанием для пересмотра представлений о природе основного состояния в UPd2Al3. Мы полагаем, что возбуждения магнитной подсистемы воздействуют на коллектив носителей заряда не только в СП- [39], но и в нормальной фазе. Это демонстрируют спектры частоты релаксации ((?) и эффективной массы m*(?), рассчитанные в рамках обобщённой модели Друде. Как видно из Рис.5, с понижением температуры ниже температуры когерентности (T*(50 К) в спектре ((?) появляется максимум в районе частоты, отвечающей энергии гибридизационной щели, а эффективная масса обнаруживает возрастание до m*(35mb (mb – зонная масса электрона). С переходом в антиферромагнитную фазу в спектре ((?)

появляется ещё один максимум, и одновременно ниже 1 см-1 - 2 см-1 наблюдается значительное возрастание эффективной массы до величины m*(50mb, совпадающей с данными термодинамических измерений [40]. Таким образом, основной эффект утяжеления квазичастиц происходит на частотах ниже 1 см-1 - 2 см-1, т.е. ниже частоты, на которой располагается обнаруженная нами в оптических спектрах щелевая особенность, возникающая при T

Во второй части параграфа описаны результаты аналогичного анализа для UPt3. Мы воспользовались данными по спектрам проводимости и диэлектрической проницаемости UPt3 из работ [41,42] и провели расчёт зависимостей ((?) и m*(?), которые оказались качественно схожими с зависимостями для UPd2Al3. При T

В заключение параграфа сформулированы выводы.

В параграфе 6.3 представлены результаты по полупроводникам с промежуточной валентностью. Исследовались два модельных соединения – гексаборид самария SmB6 и додекаборид иттербия YbB12. Первый из полученных результатов состоит в том, что для обоих соединений нами впервые был детально измерен друдевский оптический отклик тяжёлых квазичастиц, что позволило на количественном уровне определить температурные зависимости их микроскопических характеристик: эффективной массы, концентрации, подвижности, частоты и времени релаксации, плазменной частоты. Эти данные должны представлять интерес при разработке микроскопических моделей основного состояния полупроводников с промежуточной валентностью и ТФ-проводников. Второй результат состоит в обнаружении в обоих материалах при гелиевых температурах тонкой структуры гибридизационной щели, а именно, узкого энергетического уровня, отстоящего на величину (3 мэВ от верхнего её края. На наличие уровня указывает резонанс в спектре проводимости на частоте 22 см-1 – 24 см-1, а также активационное (Eакт.(3 мэВ) поведение при низких температурах концентрации и плазменной частоты носителей. Этот результат, в частности, позволил объяснить большой разброс в значениях гибридизационной щели в SmB6, от 2 мэВ до 16 мэВ, получавшийся в многочисленных предшествующих экспериментах. По нашим данным, щели величиной несколько мэВ соответствуют обнаруженному нами пику в плотности состояний внутри гибридизационной щели, а бoльшие величины, 14 мэВ – 16 мэВ, соответствуют собственно гибридизационной щели.

В параграфе 6.4 рассматривается вопрос о природе зарегистрированной тонкой структуры щелей в SmB6 и YbB12. После обнаружения нами дополнительного энергетического уровня в гексабориде самария Н.Е.Случанко с соавторами [43] было высказано предположение о том, что его происхождение связано с установлением в SmB6 основного состояния типа экситонного диэлектрика. Механизм образования такого состояния обсуждался в серии публикаций К.Кикоина с соавторами (см. [44] и ссылки в этой работе): связанные экситон-поляронные комплексы возникают при движении тяжёлых квазичастиц по кристаллу и их самолокализации вследствие взаимодействия с электронными облаками флуктуирующей ионной валентности. В работе [44] показано, что полученные нами экспериментально характеристики связанного состояния удовлетворительно вписываются в типичные масштабы физических величин, свойственных низкотемпературной фазе SmB6 в рамках этой модели. Признаки экситонного состояния наблюдались ранее и в других соединениях с промежуточной валентностью: TmSe1-xSx, SmS и YS. Поэтому мы полагаем, что и в YbB12 обнаруженный нами дополнительный пик в плотности состояний внутри гибридизационной щели может быть связан с существованием экситон-поляронных связанных комплексов. О возможности существования таких комплексов в YbB12 говорят и данные по температурной зависимости ЭПР-линии поглощения [45]. Таким образом, полученные нами для SmB6 и YbB12 результаты свидетельствуют в пользу экситон-поляронного характера основного состояния в полупроводниках с промежуточной валентностью.

В заключение параграфа сформулированы выводы.

III. ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ

1. На базе ЛОВ-спектрометров (ЛОВ – лампа обратной волны) разработаны спектральные квазиоптические методики, позволяющие проводить прямые (без использования соотношений Крамерса-Кронига) количественные измерения в терагерцовом-субтерагерцовом диапазоне частот (0.03 ТГц - 1.45 ТГц) спектров динамической проводимости и диэлектрической проницаемости проводников и сверхпроводников с величинами проводимости до (104 - 105) Ом-1см-1 и диэлектрической проницаемости до -106… -107 с точностями в разных условиях ±(10 – 30)%. Методики основаны на измерении спектров амплитуды и фазы коэффициента пропускания плёночных образцов на диэлектрических подложках и спектров коэффициента отражения эталонной плоскопараллельной диэлектрической пластины, находящейся в контакте с поверхностью исследуемого образца.

2. С применением разработанных методик впервые измерены, при температурах от комнатной до гелиевой, терагерцовые спектры проводимости и диэлектрической проницаемости модельных представителей класса материалов, свойства которых определяются электронными корреляциями: сверхпроводников, одномерных и двумерных проводников, соединений со спин-лестничной структурой, проводников с тяжёлыми фермионами и полупроводников с промежуточной валентностью – всего около тридцати соединений. В необходимых случаях с помощью Фурье-спектрометров, резонаторных методик и импедансметров получены панорамные (от нескольких Герц до 300 ТГц) спектры диэлектрического отклика исследуемых материалов.

3. Обнаружено качественное отличие электродинамических свойств типичных одномерных проводников TTF-TCNQ, K0.3MoO3 и (TaSe4)2I от свойств обычных металлов: в металлической фазе в присутствии флуктуаций параметра порядка - волны зарядовой плотности (ВЗП) - наряду со стандартной друдевской компонентой в спектрах электродинамического отклика обнаружены новые особенности - возбуждение на частоте 0.1 ТГц и дополнительный коллективный вклад в статическую проводимость. Наличие дополнительного вклада в статическую и низкочастотную проводимость обнаружено также в двумерном проводнике 1T-TaS2. Предложено объяснение природы особенностей, основанное на эффекте пиннинга на примесях флуктуаций ВЗП и на их вкладе в статическую проводимость. В диэлектрических спектрах недавно синтезированного нового семейства одномерных проводников состава SrNbO3.5-x обнаружены щели в плотности электронных состояний с величиной около 5 мэВ. Высказано предположение, что возникновение щелей связано с переходом соединения SrNbO3.5-x в низкотемпературное диэлектрическое состояние с образованием волны зарядовой плотности.

4. В единственном сверхпроводящем купрате с недвумерной (одномерной) структурой медь-кислородных комплексов - спин-лестничном соединении Sr14-xCaxCu24O41 - впервые экспериментально зарегистрирован и исследован предсказанный теоретически фазовый переход в состояние с волной зарядовой плотности, возникающей в подсистеме лесенок. Установлено, что переход имеет ряд нестандартных характеристик по сравнению с ВЗП-переходами в обычных одномерных проводниках: а) он является переходом типа «полупроводник-полупроводник», а не «металл-полупроводник»; б) ВЗП-конденсат характеризуется относительно малой эффективной массой и практическим отсутствием нелинейной проводимости за счёт скользящей ВЗП. Высказано предположение, что отличия определяются заметной ролью электронных корреляций при формировании ВЗП-фазы. Для обнаруженного ВЗП-состояния построена фазовая диаграмма, демонстрирующая взаимоисключающий характер сверхпроводящей- и ВЗП-фаз: с увеличением в Sr14-xCaxCu24O41 концентрации кальция, приводящим при x>11 к возникновению сверхпроводимости, происходит подавление ВЗП-фазы и её полное исчезновение при x>9.

5. Впервые экспериментально зарегистрирована качественно иная температурная зависимость поглощения электромагнитного излучения в ВТСП-купратах по сравнению с БКШ-сверхпроводниками s-типа. Найдено, что в купратах поглощение излучения с энергией кванта, меньшей величины сверхпроводящей щели, в сверхпроводящей фазе резко возрастает, в то время как в БКШ-сверхпроводниках поглощение падает. Однозначного объяснения физической природы этого поглощения в ВТСП-купратах пока нет. На примере ВТСП-купрата SmLa1-xSrxCuO4-? впервые экспериментально зарегистрировано теоретически предсказанное коллективное возбуждение нового типа в слоистых сверхпроводниках – поперечный джозефсоновский плазмон.

6. В диэлектрических спектрах тяжёлофермионного соединения UPd2Al3, в котором одновременно реализуются явления сверхпроводимости (Tс=2 К) и магнитного упорядочения (TN=14 K), впервые экспериментально зарегистрированы эффекты, не вписывающиеся в стандартные представления о фермижидкостном поведении тяжёлых фермионов. Помимо известных особенностей в виде гибридизационной щели и друдевского пика, обусловленного откликом тяжёлых квазичастиц, обнаружены щель величины 0.2 мэВ в плотности состояний и дополнительный друдевский пик с шириной менее 0.03 ТГц. Установлено, что природа обнаруженных особенностей связана с взаимодействием мобильных квазичастиц с магнитно-упорядоченной фазой. Показано, что как в UPd2Al3, так и в родственном ему соединении UPt3 (Tс=0.5 К, TN=5 K) это взаимодействие должно лежать в основе формирования тяжёлых ферми-квазичастиц.

7. В модельных представителях класса полупроводников с промежуточной валентностью SmB6 и YbB12 впервые экспериментально зарегистрирована тонкая структура гибридизационной щели, выраженная в виде узкого (полуширина около 1 мэВ) энергетического уровня, отстоящего на 3 мэВ от верхнего края щели. Природа обнаруженного в SmB6 уровня интерпретировалась другими авторами как результат образования экситон-поляронных комплексов, возникающих при взаимодействии носителей заряда с флуктуирующими облаками валентных электронов самария и с решёточными колебаниями. Высказано предположение об аналогичной природе структуры гибридизационной щели и в YbB12.

Цитированная литература

1. Субмиллиметровая диэлектрическая спектроскопия твёрдого тела. Труды ИОФАН, том 25, Москва, Наука, 1990.

2. G.Kozlov, A.Volkov. Coherent source submillimeter wave spectroscopy. Topics in Applied Physics vol.74. Millimeter and submillimeter spectroscopy of solids. Ed. G.Gruner. Springer, 1998.

3. W.A.Little. Possibility of synthesizing an organic superconductor. Phys. Rev. vol.134, N10, p.A1416, 1964.

4. Л.П.Горьков. Физические явления в новых органических проводниках. УФН, том 144, вып.3, стр.381, 1984.

5. G.Gruner. Density waves in solids. Addison-Wesley, Reading, MA, 1994.

6. D.Basov, T.Timusk. Electrodynamics of high-Tc superconductors. Rev. Mod. Phys. vol.77, p.721, 2005.

7. M.Prohammer, J.P.Carbotte. London penetration depth of d-wave superconductors. Phys. Rev. vol.43, p.5370, 1991.

8. L.Degiorgi. The electrodynamic response of heavy-electron compounds. Rev. Modern Phys. vol.71, p.687, 1999.

9. A.J.Schofield, Non-Fermi liquids. Contemp. Phys. vol.40, p.95, 1999.

10. G.R.Stewart. Non-Fermi-liquid behavior in d- and f-electron metals. Rev. Mod. Phys. vol.73, p.797, 2001.

11. M.Uehara, T.Nagata, J.Akimitsu, H.Takahashi, N.Mori, K.Kinoshita. Superconductivity in the ladder material Sr0.4Ca13.6Cu24O41. J. Phys. Soc. Jap., vol.65, p.2864, 1996.

загрузка...