Delist.ru

Физико-химические процессы в плазме наносекундных СВЧ разрядов (15.08.2007)

Автор: Иванов Олег Андреевич

10 раз превышающих критическую для падающего излучения, рис.2. Заметный рост плотности плазмы после наносекундного СВЧ импульса связан с продолжающимся процессом ионизации в течение времени релаксации энергии электронов. Представлена физическая интерпретация наблюдаемого эффекта и сопоставление, сделанных на ее основе оценок, с данными эксперимента.

10 эВ), сохраняющаяся в распадающейся плазме из-за высокой степени ионизации и возбуждения газа приводит к изменению характера деионизации плазмы в различных газах. Так, в азоте и кислороде наблюдается медленный рекомбинационный распад, а в воздухе (на начальной стадии) обнаружен быстрый экспоненциальный распад плазмы, характерный для диссоциативного прилипания электронов к молекулам кислорода. На основании численного моделирования показано, что наряду с процессами прилипания и отлипания электронов существенное влияние на распад плазмы оказывают процессы ионной конверсии, приводящие к образованию ионов, обладающих высоким коэффициентом рекомбинации и устойчивых к процессу отлипания, рис.3.

Рис.3. Рассчитанные зависимости электронной концентрации (давление воздуха р = 60 Тор): 1 и 2 - без учета и с учетом процесса отлипания электронов, соответственно, 3 - с учетом образования комплексных отрицательных ионов и отлипания электронов; х - эксперимент;

Отмечается, что высокая энергия электронов на стадии распада плазмы при средних давлениях может быть обусловлена передачей электронам энергии при столкновении с метастабильными молекулами азота (удары 2-го рода). Приводятся результаты измерений температуры электронов в распадающейся плазме наносекундного разряда подтверждающие вывод о наличии у электронов высокой энергии (п.2.6).

Третья глава посвящена изучению процессов, определяющих оптическое излучение разрядной плазмы, создаваемой с помощью волновых пучков, и анализу перспектив практического использования наносекундного разряда в качестве источника мощного УФ излучения. Одной из наиболее характерных особенностей наносекундного СВЧ разряда является эффективное возбуждение электронных уровней молекул. На их возбуждение при высоких значениях амплитуды приведенного электрического поля расходуется (наряду с ионизацией) значительная доля поглощаемой в плазме разряда энергии. Например, при величине приведенного электрического поля E/N ~ 3?10-15 B?см2 до 80% вложенной в разряд энергии идет в электронные степени свободы [Дятко Н.А. и др.]. Большая плотность электронно-возбужденных частиц в разряде в значительной мере определяет высокую излучательную способность создаваемой таким образом плазмы. Отметим, что при высоких значениях параметра E/N наиболее эффективно возбуждаются высоколежащие электронные уровни молекул и атомов излучение которых лежит в ультрафиолетовой области спектра. Поэтому одним из возможных применений создаваемой наносекундными СВЧ импульсами неравновесной плазмы является накачка эксимерных лазеров и лазеров на электронных переходах молекул. Генерируемое разрядом УФ излучение может также оказывать заметное влияние на протекающие в плазме химические процессы.

В п.3.1. представлен краткий обзор экспериментальных исследований, посвященных возбуждению УФ газовых лазеров с помощью разряда, формируемого мощным СВЧ излучением. Основными достоинствами этого метода являются технологичность транспортировки и ввода СВЧ энергии в лазерное устройство, эффективность поглощения электромагнитной энергии в плазме разряда, достижение высоких удельных мощностей накачки (105-107 Вт/cм3), отсутствие неустойчивостей инициируемых электродами и продолжительное сохранение чистоты рабочей смеси из-за отсутствия электродов.

До проведения настоящих исследований, в основном, рассматривались волноводные конструкции лазеров с СВЧ накачкой. При этом в наиболее распространенной схеме УФ лазер возбуждался продольным СВЧ разрядом в одномодовом волноводе. Существенным недостатком такой конструкции является ограничение на величину транспортируемой по волноводному тракту СВЧ мощности, связанное с пробоем газа или мультипакторным разрядом (при вакуумировании волноводов) и неоднородное по длине лазерной трубки возбуждение активной среды. Эти особенности волноводных лазеров приводят к уменьшению поглощаемой в разряде СВЧ энергии и, соответственно, мощности лазерного излучения.

150) Вт/см3. Таким образом, в этих экспериментах была продемонстрирована возможность создания атмосферного лазера с дистанционной СВЧ накачкой.

=0) лазерных уровней и плотности фотонов Nph. Численная модель строится весьма близкой к условиям, реализуемым в эксперименте, что дает возможность сравнения результатов расчета с экспериментальными данными, рис.4. На основании расчета определена самосогласованная пространственно-временная эволюция электромагнитного поля, электронной концентрации, населенностей лазерных электронных уровней азота, а также мощности спонтанного и индуцированного излучения. Показано, что динамика разряда и лазерного излучения существенным образом зависят от величины приведенного электрического поля E/N в падающей волне. На начальной стадии пробоя концентрация электронов возникает в центре разряда и плавно спадает к его периферии. С течением времени поле на оси разряда уменьшается вследствие поглощения и отражения СВЧ мощности и возрастает на его границе, что приводит к уширению распределения концентрации электронов. В результате такой динамики индуцированное УФ излучение также первоначально возникает на оси разряда, а затем смещается вдоль радиуса, рис.5. Результаты расчетов находятся в хорошем качественном и количественном соответствии с данными эксперимента. Проведенный анализ показал, что путем подбора давления лазерной смеси, диаметра газоразрядной трубки и величины падающей СВЧ мощности можно эффективно управлять параметрами разряда, добиваясь почти полного поглощения СВЧ излучения и высокой эффективности лазерной генерации.

Рис.4. Форма импульса лазера: 1 - расчет; 2 - эксперимент.

Рис.5. Пространственное распределение мощности индуцированного излучения в различные моменты времени для разряда в трубке при Ee/p=200 В/см?Тор: 1 - 3нс, 2 - 5нс, 3 - 10нс, 4 - 15нс.

> 1 (полярная ось параллельна внешнему полю) [Гильденбург В.Б., Гущин И.С. и др.]. Затем внутри однородного плазмоида формировались одна или две яркие тонкие нити. Возможной причиной возникновения интенсивно излучающих нитей в разряде высокого давления может быть ионизационно-перегревная неустойчивость. К развитию указанной неустойчивости приводит быстрый нагрев газа при тушении электронных уровней молекул, эффективно возбуждающихся в разрядной плазме.

Проведен анализ данной неустойчивости на основе численного моделирования динамики разряда в СВЧ поле цилиндрической TE-волны с учетом процессов нагрева и вытеснения газа в неизобарическом случае. Согласно расчетам на начальной стадии наблюдается лавинообразный рост концентрации электронов в области максимального поля вблизи оси разряда. Увеличение концентрации электронов приводит к экранировке поля и переходу разряда в квазистационарное состояние. В течение этого времени происходит нагрев и рост давления газа, однако на начальной стадии нагрева скорость разлета молекул газа невелика, поэтому его плотность практически не меняется. С увеличением скорости разлета происходит уменьшение плотности газа в центральной области разряда, и увеличение частоты ионизации. Это приводит к возрастанию концентрации электронов вблизи оси разряда, уменьшению характерного радиуса их распределения и образованию тонкой плазменной нити. Возникновение плазменной нити в наносекундном СВЧ разряде высокого давления сопровождается быстрым ростом параметра E/N и эффективности возбуждения электронных уровней молекул. В результате резко возрастает удельная мощность спонтанного излучения, создаются условия для создания инверсной населенности и возникновения режима индуцированного УФ излучения вдоль нити, рис.6.

Рис.6. Зависимость от времени удельной мощности индуцированного Pind и спонтанного излучения Psp вдоль оси плазменной нити при давлении воздуха p=500 Тор и начальном значении параметра Ee/p = 40 В/cм Тор.

На основе анализа линейной стадии развития ионизационно-перегревной неустойчивости приводятся результаты упрощенных оценок параметров плазменной нити для условий эксперимента.

В п.3.5. обсуждаются перспективы использования свободно-локализованного наносекундного СВЧ разряда в атмосфере Земли в качестве азотного лазера с дистанционной накачкой, референтного источника (радиозвезды) для настройки адаптивной оптики наземных телескопов и для диагностики малых составляющих атмосферы. Определены условия, необходимые для генерации индуцированного УФ излучения свободно локализованным разрядом при создании в верхней атмосфере искусственной ионизованной области [Борисов Н.Д., Гуревич А.В.]. Показано, что способность наносекундных СВЧ разрядов эффективно возбуждать электронные уровни молекул и атомов может быть использована как для диагностики параметров турбулентной атмосферы, так и для определения концентрации ее малых составляющих, оказывающих существенное влияние на климат, состояние озонового слоя Земли и парниковый эффект. Рассмотрены различные варианты применения наносекундного СВЧ разряда в атмосфере для этих целей.

В следующих двух главах приводятся результаты исследования плазмохимических процессов в наносекундных СВЧ разрядах.

В четвертой главе представлены результаты исследования процесса синтеза озона в наносекундном СВЧ разряде в азотно-кислородных смесях. Синтез озона является одним из наиболее распространенных плазмохимических процессов, осуществляемых с помощью электрических разрядов. Эффективная диссоциация кислорода в сочетании с коротким временем воздействия позволяют надеяться на высокую производительность этого процесса и в импульсно-периодическом наносекундном СВЧ разряде. Исследования проводились в широком диапазоне экспериментальных условий: использовались электромагнитные волны различных частотных диапазонов, варьировалась длительность, частота повторения и мощность СВЧ импульсов, разряд создавался при различной геометрии начального поля, в свободном пространстве и кварцевых трубках, изменялись состав и плотность газа.

100 Тор в двух принципиально различных электродинамических системах: в квазиплоской стоячей и цилиндрически сходящейся TE электромагнитных волнах. В экспериментах использовалось излучение 3-см и 8-мм диапазона, СВЧ импульсы длительностью от 5 до 500 нс и мощностью от 50 кВт до 15 МВт. Частота повторения изменялась от 1 до 103 Гц. Концентрация озона измерялась методом абсорбционной спектроскопии по поглощению излучения ртутной лампы в полосе Хартли. Представлены результаты экспериментов по изучению динамики образования озона в зависимости от давления, длительности и частоты повторения СВЧ импульсов. При непрерывной серии СВЧ импульсов концентрация О3 в вакуумной камере сначала линейно нарастала, и через некоторое время достигала квазистационарного уровня [O3]st, величина которого зависела от частоты следования импульсов и возрастала пропорционально квадрату плотности молекул кислорода. Измерения концентрации озона на стадии линейного роста позволили определить число молекул О3, образованных в течение одного СВЧ импульса. Эксперименты показали, что общее количество образованных за импульс молекул озона определяется величиной поглощенной СВЧ энергии и слабо зависит от объема занимаемого разрядом. Для сравнения эффективности образования озона в различных условиях была измерена энергия, затраченная на образование одной молекулы озона. Минимальная энергоцена ? ? 4 эВ на молекулу была получена в разряде, создаваемом сжатыми СВЧ импульсами 3-см диапазона длин волн.

В импульсно-периодическом режиме поддержания разряда величина максимально достижимой концентрации озона падала с ростом частоты повторения для длинных (500 нс ) импульсов и возрастала при использовании коротких (?=6 нс) импульсов. Такая зависимость, объясняется нагревом и более сильным колебательным возбуждением озона в разряде, создаваемом длинными импульсами. Этот вывод подтверждается результатами измерений температуры газа при различной частоте повторения импульсов. Кроме того, при высокой частоте следования импульсов атомы O не успевают конвертировать в озон за время между импульсами, в результате чего в разряде поддерживается достаточно высокая концентрация атомов, что приводит к снижению эффективности образования озона. Определена зависимость степени конверсии атомов кислорода в озон от концентрации атомов, образованных в течение одного СВЧ импульса.

В п.4.1.2. рассматривается численная модель процесса синтеза озона в импульсно-периодическом разряде в поле цилиндрической ТЕ волны. Определяемая из решения уравнения Гельмгольца самосогласованная эволюция электрического поля и плотности электронов в разряде, использовалась для расчета концентраций атомов, ионов, электронно и колебательно возбужденных молекул образованных за время СВЧ импульса. Критерием правильности определения концентраций этих частиц служило совпадение результатов расчета распада плазмы с данными эксперимента. Определенные таким образом концентрации возбужденных частиц и радикалов, использовались в качестве начальных условий для программы, моделирующей динамику образования озона в импульсно-периодическом режиме.

В следующих разделах представлен анализ основных каналов образования и гибели озона в кислороде. Генерация озона в СВЧ разряде происходит в результате диссоциации молекулы кислорода электронным ударом и последующего присоединения атома О к молекуле О2 с образованием молекулы озона в колебательно возбужденном состоянии. Гибель озона происходит преимущественно в реакции с атомарным кислородом. При этом, если молекула озона колебательно возбуждена, то эта реакция ускоряется во много раз, причем основной вклад в ускорение реакции вносит вторая колебательная мода. Подробно обсуждается колебательная кинетика озона. На основе простой кинетической модели рассматривается влияние колебательного возбуждения на установление стационарной концентрации озона. Показано, что для адекватного описания эксперимента необходимо привлечение дополнительного канала передачи энергии в колебательное возбуждение озона. Приводятся результаты расчета стационарной концентрации озона для многоимпульсного режима в условиях, близких к эксперименту. Показано, что динамика образования озона в кислороде определяется совместным влиянием многих процессов. Прежде всего, это генерация в СВЧ разряде атомов и возбужденных частиц, которая сильно зависит от напряженности электрического поля и давления газа. Затем это собственно реакции синтеза и деструкции озона, чувствительные к составу плазмы, процессам колебательной кинетики и диффузии. Важную роль в формировании стационарной концентрации озона играют также электронно-возбужденные молекулы кислорода в состоянии O2(b), которые передают свою энергию в колебательное возбуждение озона [Eliasson B.].

В п.4.2 приводятся результаты исследования процесса синтеза озона в воздухе и азотно-кислородных смесях. Специфика этого процесса, обусловлена наработкой в разряде высоких концентраций атомов, электронно и колебательно возбужденных молекул азота. Наличие этих частиц с одной стороны способствует увеличению эффективности диссоциации кислорода в разряде, а с другой приводит к появлению окислов азота разрушающих озон в процессе плазмохимических реакций. В п.4.2.1. рассмотрены основные процессы с участием заряженных и возбужденных частиц, приводящие к диссоциации молекул кислорода и образованию озона. Основными каналами образования атомарного кислорода являются диссоциация молекулярного кислорода электронным ударом и соударения с электронно-возбужденными молекулами азота, которые в свою очередь образуются при столкновении с электронами. Константы этих реакций являются быстро растущими функциями параметра E/N. Поэтому, энергоцена образования молекулы озона существенным образом зависит от динамики электрического поля и концентрации электронов в разряде и определяется затратами энергии на диссоциацию кислорода.

В п.4.2.2. представлены результаты экспериментов по синтезу озона в азотно-кислородных смесях. Исследования проводились с помощью тех же экспериментальных установок и при тех же параметрах, что и при изучении процесса образования озона в кислороде. Разряд зажигался в свободном пространстве (моделировался режим достаточно быстрого ухода продуктов реакций из области занимаемой плазмой) и в кварцевой трубке (реализовывался режим накопления продуктов химических реакций). В экспериментах наблюдалось существенное различие динамики плазмохимических процессов в этих режимах, а также в длинном (? = 500нс) и коротком (? = 6нс) наносекундных СВЧ импульсах. Кроме того, на процесс образования озона влияли частота следования импульсов, процентное содержание кислорода в смеси O2:N2 и плотность газа. В коротком импульсе динамика образования О3 в свободно-локализованном разряде в воздухе была аналогична динамике в кислороде, но максимально достижимое значение концентрации озона было существенно ниже, рис.7. Для разряда, поддерживаемого длинными импульсами, наблюдалось другая динамика. В начальный период серии импульсов концентрация озона линейно нарастала, достигала максимума, а затем плавно спадала до более низкого уровня, рис.8. При высоких частотах повторения импульсов для достижения максимальной концентрации озона требовалось примерно одинаковое число импульсов. В повторных сериях импульсов генерация озона ухудшалась, а его распад усиливался.

Рис.7. Зависимость концентрации озона в разряде, создаваемом короткими (?=6 нс) СВЧ импульсами с частотой повторения F = 50Гц. Давление воздуха: 1 – 18Тор, 2 - 12Тор и с частотой F = 10Гц при давлении: 3 - 18Тор, 4 - 12Тор. Рис.8. Динамика озона в разряде, создаваемом длинными (?=500 нс) СВЧ импульсами с частотой повторения F: 1 - F=250Гц, 2 - F=50Гц, 3 - F=10Гц; давление воздуха p=18Тор.

Эксперименты показали, что причиной уменьшения концентрации озона являются образующиеся в разряде окислы азота. Действительно, в момент начала спада концентрации озона в эксперименте регистрировалась заметная концентрация (~1013 cм-3) двуокиси азота. Влияние окислов азота на динамику озона проверялась для разряда в смеси N2:O2. Было установлено, что уже несколько процентов N2 приводят к уменьшению (по сравнению с кислородом) стационарной концентрации озона, а при 10 % добавке азота на зависимости O3(t) появляется характерный для экспериментов в воздухе падающий участок. Образование высокой концентрации окислов является следствием нагрева и колебательного возбуждения азота при высоких частотах повторения импульсов в отсутствии прокачки газа. В этом случае суммарная энергия, выделяемая в области разряда, может достигать значительных величин, не смотря на малую длительность СВЧ импульсов. В свободно локализованном СВЧ разряде, когда продукты реакций достаточно быстро покидают разрядную область (в нашем случае в результате диффузии), падения концентрации озона не наблюдается даже в течение длительной серии импульсов. Измерения поступательной и колебательной температур в разряде в зависимости от давления и частоты повторения импульсов показали, что температура газа при длительном воздействии и высоких частотах повторения СВЧ импульсов может достигать 400-500 К. Рост температуры газа сопровождается уменьшением константы реакции образования озона и увеличением скорости его разрушения, что приводит к уменьшению концентрации озона, наработанного на начальной стадии разряда. Измеренные значения колебательной температуры лежали в области пороговых значений для реакции образования окислов азота с участием колебательно возбужденных молекул, Тv = 0,2/0,3 эВ. При этом значения Т и Тv в разряде, создаваемом цилиндрической волной, оказались несколько выше, чем в квазиплоской геометрии из-за более высокого удельного энерговклада, достигаемого в области фокуса цилиндрически сходящейся волны.

Качественный анализ полученных в эксперименте результатов представлен в п.4.2.3. Обсуждаются процессы образования окислов азота в разряде и проводится сопоставление сделанных оценок с экспериментальными данными. Отмечается, что проведенные эксперименты указывают на возможность значительной наработки в наносекундных СВЧ разрядах в воздухе, как озона, так и оксидов азота. При этом получение максимально возможной концентрации озона и минимального количества окислов азота при комнатной температуре газа возможно только при кратковременном поддержании разряда, т.е. при небольшом числе СВЧ импульсов в серии или низкой частоте повторения импульсов, а также при прокачке газа через область разряда. В этом случае не происходит накопления окислов азота до величины, ограничивающей образование озона.

300 K. Удаленность разряда от стенок колбы обеспечивала протекание химических реакций непосредственно в объеме реактора. Эксперименты показали, что уменьшение температуры газа приводит к увеличению скорости образования озона и одновременно сильно снижает эффективность образования окислов азота. Наработка окислов азота в этих экспериментах не превышала уровня чувствительности метода измерений, концентрация озона при всех давлениях возрастала более чем на порядок, а спада O3 не наблюдалось даже при длительном воздействии, рис.9.

Рис.9. Зависимость концентрации озона от времени при концентрации нейтральных частиц N = 2?1018 см-3, F = 3Гц и различной температуре воздуха. Рис.10. Энергетическая цена образования одной молекулы озона в зависимости от частоты повторения СВЧ импульсов (?=3см) при давлении газа p=20 Тор: воздух, 1 - ?= 500 нс; 2 - ?= 6 нс; кислород, 3 – ? = 500нс; 4 - ?=6 нс.

40 эВ при температуре Т = 200 К.

На основе простой качественной модели рассмотрены условия наиболее эффективной диссоциации кислорода в разряде в зависимости от параметра E/N. Условиям оптимума соответствует минимум энергозатрат на диссоциацию молекул О2, то есть расходуется максимально возможная доля энергии СВЧ импульса. Показано, что оптимальное значение приведенного электрического поля лежит вблизи порога пробоя кислорода. Проводится сравнение результатов расчета с данными эксперимента.

10 нс) длительности, рост концентрации электронов происходит в области максимального поля и вид распределения плазмы подобен начальному распределению поля. При росте плотности плазмы уменьшение величины электрического поля в разряде происходит практически одинаковым образом в независимости от геометрии начального поля. Максимальная концентрация электронов зависит от объема занимаемого плазмой и для разряда в цилиндрической волне существенно выше, чем для разряда в плоской волне. При этом в плоской геометрии плазма более эффективно поглощает СВЧ энергию.

Знание динамики развития разряда позволило определить число образованных в разряде атомов кислорода и, таким образом, рассчитать зависимость энергоцены диссоциации кислорода от давления воздуха, длительности СВЧ импульса, амплитуды начального электрического поля и длины электромагнитной волны при различных геометриях начального поля. Было установлено, что в реакциях диссоциации с участием возбужденных молекул азота образуется около половины всего атомарного кислорода. Сравнение измеренной энергоцены образования озона с рассчитанной для условий близких к реализуемым в эксперименте показало их удовлетворительное совпадение. Сформулированы условия, необходимые для достижения наибольшей эффективности диссоциации кислорода в наносекундном СВЧ разряде. Сделан вывод о существенном влиянии электродинамической структуры разряда на эффективность плазмохимических процессов.

В начале 80-х годов А.В. Гуревичем была высказана идея создания в атмосфере Земли искусственной ионизованной области (ИИО), хорошо отражающей радиоволны (радиозеркало). В дальнейшем, интерес к созданию ИИО был обусловлен разнообразием задач, которые можно решать с ее помощью. В п.4.3. обсуждается перспектива использования наносекундного СВЧ разряда в качестве источника озона в верхней атмосфере. Отметим, что экологические последствия активных СВЧ экспериментов в верхней атмосфере в настоящее время однозначно не определены, поскольку наработка окислов азота, разрушающих озон в каталитических реакциях, сильно зависит от режима поддержания ИИО. Поэтому большое значение приобретают лабораторные эксперименты и оценки, проводимые на их основе. В данном параграфе детально обсуждаются процессы образования и эволюции озона в натурных условиях и в случае создания в стратосфере искусственного источника озона. На основе простейшей одномерной модели проводятся численные оценки возможной энергоцены образования озона в разряде создаваемом в атмосфере Земли пересекающимися пучками радиоволн. Вычисления проведены для двух длин волн (3см и 8мм) и для разных высот в области озонового слоя, рис.11.

Рис.11. Расчет энергоцены образования атома кислорода в ИИО, создаваемой на высотах: 1 - 20 км, 2 - 25 км, 3 - 30 км, СВЧ-излучение с длиной волны 3 см (сплошная кривая) и 8 мм (пунктир) и длительностью импульса ?= 50 нс.

220 K) в стратосфере. Оптимальным режимом воздействия на атмосферу является небольшая серия наносекундных импульсов при последующей смене местоположения ИИО путем сканирования волновыми пучками. При этом, благодаря атмосферным ветрам, диффузии и большому времени жизни молекул озона на высотах максимума озонного слоя и ниже (более 100 суток), генерируемый в ИИО озон, разносится на большие расстояния и может создавать локальный искусственный слой значительного масштаба.

Таким образом, проведенный цикл исследований демонстрирует принципиальную возможность осуществления генерации озона в стратосфере с помощью ИИО. Отметим, что обсуждаемый натурный эксперимент не приведет к сколь-либо значительным возмущениям в глобальном масштабе, однако, несомненно, мог бы способствовать более глубокому пониманию сложных плазмохимических процессов в озоновом слое.

Пятая глава посвящена исследованию процессов разрушения примеси фреона в воздухе при воздействии импульсно-периодических наносекундных коронного и СВЧ разрядов. Газоразрядный метод очистки атмосферы от загрязнений является одним из интенсивно разрабатываемых применений неравновесной плазмы. Современные плазмохимические методы очистки основаны на избирательном разрушении примесей в плазме газового разряда, а также на наработке в очищаемом газе атомов, радикалов и возбужденных молекул, вступающих в реакции с вредными веществами и разрушающими их. Особую актуальность эта тематика приобрела в связи с проблемами "парникового эффекта" и "озоновых дыр", одной из основных причин появления которых, как полагают, является антропогенное загрязнения атмосферы хлорфторуглеродами (CFC). Среди разнообразных предлагаемых способов очистки атмосферы от фреонов [Wong A.Y., Stix T.,. Sugiyama L.E.], весьма привлекательным представляется метод с использованием импульсных СВЧ разрядов различной длительности. Идея использования разрядов, создаваемых мощными пучками микроволнового излучения в нижних слоях атмосферы (в тропосфере) для очистки атмосферы от фреонов была предложена в начале 90-х годов Г.А.Аскарьяном и И.А.Коссым с соавторами. Однако, эксперименты, моделирующие этот процесс в лабораторных условиях, как правило, проводились в СВЧ разрядах большой длительности при высоких энерговкладах (~1 Дж/см3) и большом процентном содержании фреона. Процессы, определяющие деструкцию CFC в наносекундных разрядах, могут существенно отличаться от процессов, протекающих в других типах разрядов. Отметим, что наиболее эффективными методами очистки в настоящее время, наряду с электронными пучками, считаются барьерный и импульсный коронный разряды. Плазма этих разрядов по своим параметрам и свойствам весьма близка к плазме, создаваемой СВЧ излучением наносекундной длительности. Поэтому часть экспериментов по изучению плазмохимических процессов (в основном при большой частоте повторения импульсов) проводилась с помощью наносекундного коронного разряда при энерговкладах близких к энерговкладам в наносекундном СВЧ разряде.

В п.5.1. представлены результаты изучения эффективности разрушения фреона в импульсно-периодическом наносекундном коронном разряде. Эксперименты проводились при давлениях p= 10-760 Тор в воздухе, кислороде и аргоне при различном процентном содержании фреона C2Cl3F3 (CFC-113) без прокачки газа. Энергетические затраты на разрушения одной молекулы фреона определялись методом абсорбционной ИК спектроскопии по уменьшению концентрации молекул CFC-113 после обработки газовой смеси разрядом. Эксперименты показали, что при давлении воздуха р=100 Тор увеличение процентного содержания фреона от 0,1 до 10% приводит к снижению энергоцены разрушения одной молекулы с 800 до 20 эВ. При фиксированном процентном содержании примеси фреона энергетические затраты на очистку увеличивались с ростом давления газовой смеси. Приводится сравнение результатов эксперимента с данными других авторов, рис.12. Установлено, что энергозатраты на разрушение одной молекулы CFC при низком содержании фреона оказываются в наносекундном разряде ниже, чем в СВЧ разрядах большей длительности.

В работах Г.А.Аскарьяна, И.А.Коссого и др. был предложен метод очистки атмосферы Земли от фреонов с помощью разряда, создаваемого на заданной высоте наземными антеннами, основанный на разрушении CFC в процессах диссоциативного прилипания электронов. Разрушение молекул фреона происходит при этом избирательно, преимущественно на стадии распада плазмы, холодными электронами, для которых константа диссоциативного прилипания особенно высока (ka=10-7-10-9 cm3/с). Поэтому использование наносекундных СВЧ разрядов, в которых значительная доля энергии идет на ионизацию газа, является предпочтительным. Эффективность очистки при этом определяется характером распада плазмы. В п.5.1.1. и п.5.1.2. представлены результаты экспериментов по изучению деструкции фреона в распадающейся плазме наносекундного СВЧ разряда.

Страницы: 1  2  3  4  5  6